终在1876年12月从上海登船赴英。行前，朝廷应总理衙门之奏请，诏命郭嵩焘将沿途所记日记等咨送总署。此正合郭氏之意，他早就想将自己所了解的西方富强之道介绍给国人，使国人从“天朝上国”、视异域文明为异端的迷梦中惊醒。经过几十天的海上航行，他于1877年1月下旬到达伦敦，甫一下船便立即将这几十天极为详细的日记题名为《使西纪程》寄回总署。

　　在日记中，他不仅客观记述了所见所闻，而且对这些见闻作出了自己的评价。如见到一些港口每天上百艘轮船进进出出却次序井然，他不禁叹道：“条理之繁密乃至如此”。他还盛赞伦敦：“街市灯如明星万点，车马滔滔，气成烟雾……宫室之美，无以复加。”从途经十数国的地理位置、异土民情、风俗习惯、宗教信仰，到土耳其开始设立议会、制定宪法的改革，苏伊士运河巨大的挖河机器，“重商”对西方富强的作用……日记中全都作了介绍，尽可能让国人对世界有更多的了解，摆脱夜郎自大的心态。

　　但总理衙门刚将此书刊行，立即引来朝野顽固守旧者一浪高过一浪的口诛笔伐，一时间群情汹汹。

　　有人痛斥他对外国“极意夸饰，大率谓其法度严明，仁义兼至，富强未艾，寰海归心……凡有血气者，无不切齿”。“诚不知是何肺肝，而为之刻者又何心也。”“殆已中洋毒，无可采者。”